Han arbejdede endvidere sammen med arkitekten Joan Martorell Montells, som var stærkt religiøs, og som havde mange ideer til sociale reformer. Omkring 1878 forelå der et byprojekt for Barcelona, der handlede om at ændre byen fra en middelalderby til en moderne by, og i projektet indgik en designopgave for gaslygter til Barcelona, en opgave som blev tildelt Gaudí og var den første officielle bestilling, han modtog. Han designede nogle seksarmede og trearmede lygter af støbejern, bronze, stål og glas anbragt på en stensokkel. På Plaça Reial fremstår den seksarmede lygte som en kolossal kandelaber. I 1878 mødte Gaudí industrimagnaten Eusebí Güell i Bacigalupi (1846-1918), der blev hans mæcen. Begge var de fromme katolikker og havde ud over religionen fælles interesser i kunst og arkitektur. Güell havde i Gaudí fundet den arkitekt, der kunne tegne unikke bygninger for ham såsom arbejderbebyggelsen den utopiske by Colònia Güell udenfor Barcelona, der indeholder et af Gaudís store og ufærdige værker Kryptkirken.
For Güell tegnede Gaudí også et beboelsesområde i Barcelona, der skulle være forbeholdt velhavere. Imidlertid var arkitekturen ikke videre populær blandt eliten i samtiden, og der var få interesserede, kun to huse blev bygget. I 1923 gav Güell-familien området til byen Barcelona - Park Güell. Følgende ordveksling skulle have fundet sted mellem Gaudí og Güell: Gaudí sagde til Güell: "Nogle gange tror jeg, at vi er de eneste mennesker, der kan lide denne arkitektur". Güell svarede: "Jeg bryder mig ikke om Deres arkitektur, jeg respekterer den". I perioden 1878-1882 udarbejdede Gaudi sit første større projekt, arbejderboligerne til kollektivbebyggelsen La Obrera Mataronense. Tegningerne blev præsenteret på Verdensudstillingen i Paris 1878, og hans forslag til bebyggelsen er blevet betragtet som begyndelsen på hans berømmelse. I 1883 blev Gaudí arkitekt på La Sagrada Familia (Den hellige families kirke), der i 1882 var påbegyndt af arkitekten Francisco de Paula del Villar y Carmona. I perioden 1884-1887 blev kryptkirken i Sagrada Familia opført. Også i 1883 påbegyndte han udformningen af Casa Vicens i Barcelona for fabrikanten Manuel Vicens. Byggeriet blev afsluttet i 1888. Casa Vicens var Gaudís første væsentlige bygning. Fra 1889-1893 stod Gaudí for opførelsen af et nyt bispepalads i Astorga, da det gamle palads nedbrændte i slutningen af 1886. I 1889 overtog Gaudí det året forinden påbegyndte byggeprojekt for Colegio de las Teresianas i Barcelona, bygningen stod færdig i 1894. Fra 1898-1900 opførtes Casa Calvet i Barcelona, og Gaudí påbegyndte skitserne til kirken i Colonia Güell. I 1900 opførtes Bellesguard i Barcelona, der blev bygget på ruinerne af en 1400-tals sommerresidens for den sidste catalonske konge Martí I el Humano, en omstændighed der inspirerede Gaudí. Konsekvent anvendte han nogle elementer fra den gamle kongeborg til sit byggeri, og huset fremtræder i eksteriøret borgagtig, som en nygotisk bygning. Det blev opført i en periode, hvor Gaudí fortsat udviklede sin unikke stil, men han havde ikke forladt sine rødder. Mere end nogen anden bygning demonstrerer Bellesguard Gaudís patriotisme og hans fascination af Cataloniens storhedstid. I perioden 1900-1914 opførtes som nævnt Park Güell, et parkkompleks med huse og arkitektoniske elementer i Gràcia-kvarteret i Barcelona. 1904-1906 opførtes Casa Batlló. 1903-1914 arbejdede Gaudí med restaureringen af La Catedral de Palma de Mallorca. Fra 1906-1910 opførtes Casa Milà/la Pedrera i Eixample-kvarteret i Barcelona. I årene 1886-1888 opførtes Palau Güell. Årstallet er anført på husets facade. Imidlertid afsluttede Gaudí først udsmykningen i 1889 - Güell-familien flyttede ind i huset i 1888, året for Verdensudstillingen i Barcelona, og i familiens stuer blev der i forbindelse med Verdensudstillingen afholdt receptioner og andre ceremonielle aktiviteter.